预沉积用于饮用水处理的碳纳米管、纳米纤维层可改善超滤膜的性能外文翻译资料

 2022-08-27 10:27:45

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预沉积用于饮用水处理的碳纳米管、纳米纤维层可改善超滤膜的性能

a 山东建筑大学市政与环境工程学院，济南，250101，PR中国

b 山东绿色建筑联合创新中心，济南，250101，PR中国

c 山东城市建设职业技术学院，济南，250103，PR中国

d 哈尔滨工业大学环境学院城市水资源与环境国家重点实验室，哈尔滨，150090，PR中国

亮 点

● 用CNTs和CNFS涂层预沉积UF膜。

● CNTs和CNFS层改进了有机污染物的滞留率。

● 污染控制率受NOM分数和涂层质量的影响。

● 通过预吸附和尺寸排除，污染物被滞留在涂层中。

● 碳纳米管在天然地表水处理中表现出比CNFs更好的性能

图文摘要

文章信息

文章历史：2019年5月12日收到，2019年6月9日以修订后的形式收到，接受于2019年6月12日，2019年6月14日可供在线查阅。编辑：Y Yeomin Yoon

关键词：超滤膜污染、碳纳米管、碳纳米纤维、天然有机物、饮用水处理

摘 要

为了有效地提高超滤膜(UF)用于饮用水处理的性能，采用碳纳米管(CNTs)和碳纳米纤维(CNFS)作为膜表面的预沉积层。 对这两种碳纳米材料进行了比较研究，以提高天然有机物(NOM)引起的污染物去除和减轻膜污染。 用扫描电镜对表面形貌进行了表征，结果表明，碳纳米管涂层比CNFs更致密、均匀，孔径较小。用典型的NOM，即腐殖酸、牛血清蛋白、海藻酸钠和天然地表水，研究了CNTs/CNFs涂层膜的去除和防污性能。 结果表明， 涂层的存在对提高NOM的截留率是非常有效的， 其中CNTs表现出比CNFs更好的性能。污垢控制性能受NOM分数和涂层质量(6-50g/m2)的影响)。 一般来说，碳纳米管涂层在缓解可逆和不可逆膜污染方面更有效，而CNFS对不可逆污染控制的影响有限。预吸附和尺寸排除都有助于排斥膜污垢，从而减少了与下膜直接接触的有机物。 在天然地表水处理中，预沉积层显著延缓了污垢机理从孔隙堵塞到滤饼层过滤的转变。*通讯作者。 **通讯作者。 山东建筑大学市政与环境工程学院，济南，250101，PR中国。 电子邮件地址：wdj@sdjzu.edu.cn（D.Wu），hitliangheng@163.com（H.Liang）。 https://doi.org/10.1016/j.chemosphere.2019.06.0900045-6535/copy;2019Elsevier有限公司保留所有权利。

1.引 言

由于超滤膜在污染物截留和水质改善方面具有较高的效率，近几十年来，超滤膜在饮用水处理中得到了广泛的应用(Jermann等人，2008年b;王等人，2018年)。尽管保持性能优异，但仍存在限制其进一步广泛应用的问题，其中最著名的问题是膜污染(Van Geluwe等人，2011年;张等人，2017年;绍等人，2018年)。膜污染可能影响工艺可靠性，导致更多的能耗，这仍然是水处理过程中的主要操作限制。在各种污染物中，天然有机物(NOM)通常被认为是最有问题的膜污染物之一(Yoon等人，2005年;田等人，2018年;邵等人，2019 年)。NOM广泛存在于天然水体中，由多种组分组成，其中包括类腐殖质和生物聚合物。蛋白质物质和多糖)被确定为膜污染的主要成分(Zhang等人，2015;Sillanpaa等人，2018年)。研究人员为解决膜污染问题做出了巨大努力。广泛采用的战略包括给水预处理，例如混凝(Yu等人，2013年)，吸附(丁等人，2018年)，氧化(李等人，2019年等)，优化操作条件(Gao等人，2011和膜改性(Ajmani等人，2012年)。其中，从材料科学的角度来看，膜改性是有效控制膜污染的一种很有前途的选择。

广泛使用的膜改性方法包括本体改性、共混和表面涂层(Asatekin 等人，2007;赵等人，2013年;白等人，2015年;楚等人，2017 年)。在以前的一项研究中(Fan等人，2008年采用聚苯胺纳米纤维与聚砜超滤膜共混，提高了水处理过程中的亲水性和防污性能。Celik等人(2011年b) 采用相反转法合成了多壁碳纳米管/聚醚砜共混膜，有效地减轻了天然水引起的膜污染。然而，虽然通过共混改性可以提高防污性能，但从复合膜中释放纳米粒子将引起健康和安全方面的关注(Dreher，2004年;Lam等人，2006年;Ren等人，2011)。此外，由于改性膜在水处理中仍不可避免地与污染物直接接触，导致长期运行过程中不可避免的污染。表面涂层是提高膜的防污性能的另一种有吸引力的选择(Du等人，2009年)。与共混改性相比，表面涂层更容易和简单的性能，可直接用于商用膜的表面(康和曹，2012)。涂层可以防止膜与污染物的直接接触，从而可以显著控制膜污染，特别是长期运行。由于UF膜的纳米孔径，涂层可以被膜完全截留，从而最大限度地避免纳米粒子泄漏到渗透水中。蔡等人(2013) 建立了膜污染可以通过预沉积大大减轻吸附剂颗粒层（即加热的氧化铝和粉末活性炭）在膜表面，因为去除了预沉积层中的污垢。此外，预沉积步骤仅在初始安装阶段进行，沉积的涂层在操作过程中无需任何物理或化学清洗即可在膜表面保持稳定。因此，这种方法非常适合分散水处理。邵等人。

2017报道了膜表面吸附层（即粉末活性炭、阴离子交换树脂）的存在显著提高了其分散饮用水处理的性能。

在用于表面涂层的各种材料中，碳纳米管(CNTs)由于其一维管状结构和高的比表面积-体积比()，是有效控制膜污染的有吸引力的替代品(Celik等人，2011年Ajmani等人，2012年; 白等人，2015年)。据Ajmani等人的研究。2012采用不同理化性质的碳纳米管对低压膜进行表面涂层改性。 观察到碳纳米管层降低了到达膜的污染物浓度，从而提高了膜的防污性能，特别是当采用较大尺寸的碳纳米管时。由于碳纳米纤维(CNFS)具有良好的物理和化学性能，也有很大的潜力作为膜涂层材料，以减轻膜污染。 的研究中Liu等人。2018利用细菌纤维素中的CNF作为膜表面的预沉积涂层，得到的膜在控制模型有机物引起的膜污染方面是有效的。 然而，CNF涂层用于膜污染控制的研究仍然有限，需要进行进一步的系统研究，以探索CNFs涂层膜在饮用水处理中的潜在应用。值得注意的是，CNTs和CNFs之间存在显著的结构差异，这可能会影响它们作为膜污染控制的表面涂层的性能和机理。然而，据我们所知，这两种涂层材料之间的直接比较，以减轻膜污染，到目前为止还没有报道。此外，水中不同的NOM组分表现出不同的污染特性，这可能会影响膜的防污性能。因此，应进一步开展相关研究，以全面了解包覆CNTs和CNFs的膜。

在本研究中，对碳纳米管和碳纳米管作为膜表面预沉积层进行了比较研究。利用腐殖酸(HA)、牛血清白蛋白(BSA)和海藻酸钠(SA)三种模型有机化合物，研究了NOM分数对膜防污性能的影响。通过膜通量下降、可逆和不可逆污染电阻分析以及扫描电子显微镜(SEM)观察，对膜污染进行了评价。并对其在天然地表水处理中的应用进行了研究。实验结果有望说明预沉积碳纳米管、CNFS层在饮用水处理过程中提高膜性能的可行性。

材料和方法

2.1材料

从赛博电化学有限公司（中国天津）获得多壁CNTs和CNFs，并概述了供 应商提供的 CNTs和 CNFs的详 细 信 息 表 1. 从 Microdyn- Nadir(UP150，德国)提供了一种商用聚醚砜(PES)膜，分子量截止为150kDa，有效过滤面积为37.4cm2。典型的模型有机化合物，即HA、BSA和SA是从阿拉丁化学公司（上海，中国）购买的，通过稀释库存溶液和ul-制备饲料NOM溶液-疏水(18.2MUcm)达到设计的溶解有机碳(DOC) 浓度(HA： 3.0mg/L， BSA： 3.0mg/L，SA：3.0mg/L)。为了模拟天然水体中的离子强度，NaCl(6.0mmol/L) 、CaCl2 (1.0mmol/L)和NaHCO3在进料溶液中加入(1.0mmol/L)，最终pH值为7.0plusmn;0.1。此外，从迎雪湖（济南，中国）采集的经0.45mm膜预渗透的水样作为天然地表水。

2.2碳纳米管和碳纳米纤维包覆超滤膜的制备

采用表面涂层法制备膜。具体地说，将纯净的PES膜浸泡在50%的乙醇溶液15至30分钟，然后在超纯水中浸泡24小时。这一步骤的目的是去除膜保护剂，以及膜表面上的杂质。同时，碳纳米管和碳纳米管的悬浮液用超声波分散30分钟，然后在20kPa的恒压下，通过过滤池(MSC300， Mosu，中国)将悬浮液通过膜过滤加载到膜表面(图1、S1)。对于碳纳米管和碳纳米管，本研究采用的负荷量分别为6、12、25和50g/msup2;。然后，将得到的膜命名为CNTs/CNFS涂覆超滤膜，并用于进一步的表征和过滤测试。

2.3膜过滤试验

如图一所示膜过滤试验实验装置由氮气瓶、过滤池、磁力搅拌器(B11-2，上海四乐仪器有限公司，中国)、电子天平(HZY-B2200，HZ，美国)和数据采集系统组成。 在室温（25plusmn;1℃）下，以恒定的跨膜压力为20kPa的尽头端过滤池进行过滤试验)。在过滤试验中，CNTs/CNFs包覆膜被放置在UF电池底部，涂层朝向进料溶液。 使用连接到数据采集系统的电子天平监测渗透水的体积，通过该系统监测重量数据定期记录（每4秒）。因此，渗透通量可以通过以下方程计算：J=V/（A·Delta;t）。

表1 碳纳米管和碳纳米管的特性。

组成部分

碳纳米管

CNFs

直径(nm)

10—15

150

长度（mm）

le;10

6

长径比

100-1000

40

比表面积(m2/g)

180-250

15

导热系数（W/m·K）

3000

1200

电阻率（Omega;·cm）

0.0001

0.0001

膜渗透通量V是渗透水的体积(L)，A是膜过滤面积 (msup2;)，而DT

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