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在柔性基材上的高热电性能p 型 Bi0.5Sb1.5Te3 薄膜
摘要
Bi2Te3 为基础的化合物是低温电应用的优秀候选者。在目前的工作中，开发被闪光蒸发方法所破坏。系统地研究了p-Bi0.5Sb1.5Te3薄膜在80-400 K的整个温度范围内的运输特性（霍尔系数、西贝克系数、电感诱导率、横向Nemst系数）。Bi0.5Sb1.5Te3（掺杂0.5 wt% Te）薄膜的功率因子（PF）值达到约30.4mu;Wcm-1K-2，这是迄今为止所报道的关于柔性聚酰胺（非定形）亚硫酸盐薄膜的最高值之一。报道中测量到的扩散性使我们能够根据基于 Bi2Te3的材料的异位效果，对p-Bi0.5Sb1.5Te3 Z 进行评分估计。这些薄膜的Z高达3.0 times;103K 的显著增强，即使与散装材料相比，Z也是最高的。这项研究可以深入了解薄膜热电模块（FTEM）P型分支的制造，该分支可能是应用于微型热电发电机的候选者。
关键字: 生物薄膜；Bi0.5Sb1.5Te3热电
1.介绍
最近，对在相对高压下功率为几微瓦的微电电子电子应用对小型电气设备和系统运行的要求一直在增加[1，2]。薄膜热电发电机 （FTEG） 可能是这种目的的理想机载电源。它可以直接用热能产生小电能。这种微极的输出功率在100nW到10mW之间，这是从人体表面产生的典型功率范围[3-6]。要获得FTEG的可接受应用特性，具有高热电性能的材料至关重要。将热量转化为电能的效率由优点 Z 的热电数字决定：S 是Seebeck 系数，a 和 k 分别是电导率和导热率。因此，有效的热电材料应符合以下标准 [7]：半导体材料（元素、化合物、合金、复合材料、多层、超层、低维石器）最好由重原子组成。这将在格子的低频热振动和晶格热导电性 Kl 3 的显著降低中重新闷热
半导体材料应具有高介电恒性 e gt; 100，从而减少杂质和主要电荷载体（n 型电子和 p 型重孔）的有效质量低的电荷载体的散射。
请注意，高介电常数 e 导致杂质原子的电化能量下降（实际上接近于零）。因此，杂质的能量水平与传导或价带合并，n型材料传导带中的电子浓度或p型材料变得恒定（类似于金属电导率），等于从0 K 到内在电导率开始的孔隙中的多普坦浓度。
半导体材料对n型的传导带应具有高退化性，而p型的传导带应具有相同的价位带退化。在这种情况下，电荷载体的浓度在不改变水平Ep位置的情况下明显增加，因为它直接对椭圆体的数量呈正比，因此导电率也显示出显著增长。
半导体中掺杂元素的溶解性限制应较高，确保实现高浓度的电荷载体n（p） gt; 1019 cm-3。因此，可以获得最佳的费米级能量Ef [（Ec-Ef ） ~ 0 eV 代表 n 型和（Ev-Ef） ~ 0 eV 代表 p 型] 和功率因子 PF的最大值。
半导体的带状Eg在热电材料的运行温度范围内应为Tgt;8k，以尽量减少热产生的少数电荷载体对总电导率的贡献，导致热电电效率下降。
Bi2Te3及其合金作为热电制冷材料商业化 [8，9]，完全符合上述标准。它也是热电发生器中的最佳材料，温度适中[8，9]。比斯穆特、安提蒙和特鲁里德是周期表中最重的元素之一，它们之间的化学键不是特别刚性。因此，单位细胞很大，因此，布里卢因区和 ph onons 的波向量很小。这会导致自然低内在晶格导电率，即使在完美的晶体中，它也只能受到反面声子-声子相互作用 [10] 的限制。Bi0.5Sb1.5Te3 的固体溶液从熔化中成长为 2.5 at。对于散装样品[8]，超过百分比的最大报告值为ZT~0.9。 已将钛引入化合物，以补偿因造影仪位移而产生的抗体的接受效应。
根据傅立欧定律，对于 厚度为df的薄膜，沉积在厚度的基板上，热流 Qf/Q通过薄膜和基板的比例：。
在这里，Kf和ks分别是薄膜和基板的导热率。显然，为了最佳的膜电穿孔，薄膜沉积基板应具有尽可能低的热导率ks和厚度ds值。
到目前为止，基于Bi2Te3的合金薄膜都是通过共蒸发、分子束外加法、磁子溅射和脉冲激光沉积方法[11-15]制造的。薄膜在不同类型基材上的结构和微结构特性在文献[16-20]中已确立。然而，Bi2Te3如Z型散装晶体）的Z值很高[21-24]尚未实现。
在这项工作中，我们表明，优化膜预准备离子过程是非常重要的。在薄膜制备中，使用了厚度为 10 mu;m 的超薄聚酰胺基板，旨在最大限度地减少有害的热废物。聚酰胺材料作为基材的优点是其极低的导热率和高柔性特性。优化的技术条件、适当的薄膜和基板厚度以及随后的退膜，使得开发的柔性 p-Bi0.5Sb1.5Te3薄膜的热电适配性得以显著改进，即使与散装材料相比，这些薄膜也是最先进的。
2.实验程序
Bi0.5Sb1.5Te3材料的合成是通过在密封石英安培中将组件直接熔化 10 小时，以 10-5 pa的余压进行。然后，每个安培从炉子里取出，在冷水中淬火。用于合成的高纯度组合庞宁。获得的锭子在阿尔贡的气氛中被球米压成细粉末。使用高孔浓度的Bi0.5Sb1.5Te3薄膜的预配给使用过气量计 Pb （0.5-1.0 wt%） 进行由于基于Bi2Te3化合物的Pb的接受效应[8]。生物浓度较低。5Sb1.5Te3组成是通过引入过 Te（0.5-1 wt%），这与金属空缺的补偿效果[8]有关。
p型生物.Bi0.5Sb1.5Te3薄膜采用闪避或化技术沉积。达舍夫斯基为比兹特3化合物[25]。附录中显示了典型闪光蒸发装置的方案以及操作原理。用于薄膜制备的基板温度为 Ts = 523 K;蒸发速度为ve = 0.1 mu;m/min。蒸发后，所有薄膜均在Tt = 623 K的同一蒸发室中退化，在压力p = 0.9 atm的纯砷大气中以0.5小时的速度减退。
根据使用传输模式（CuKai-辐射、凹格-单色器（111）的约翰类型、 扫描、角度间隔10的修改吉尼尔几何方案，使用X射线衍射计STOE STADI P（德国STOE和Cie GmbH）对结构分析进行了研究。扫描时间在100-230 s）。实验衍射阵列的初始处理使用粉末细胞（版本 2.4） 软件包执行。SEM 图像是使用 Quanta 200 环境心理扫描电子显微镜 （HRSEM） 拍摄的，该显微镜配备了能量分散 X 射线光谱仪。
为了调查薄膜（见-贝克系数S、导电率o、霍尔系数Rh和横向Nemst c效率Q）在80-500 K的宽温范围内的运输特性，使用了独特的测量设置[26]。霍尔效应和横向内姆斯特效应的测量是在高达2T的永久磁场中进行的。结果在电场和磁场的两个节点进行平均测量。温度测量精度为0.1-0.2 K，磁场精度为3%plusmn;%。西贝克系数和电导率测量的不确定性为6%。霍尔效应的准确率为8%，横向内姆斯特效应的准确率为10%。
在柔性子地层上对p-Bi0.5Sb1.5Te3薄膜的传热研究采用动态格子[27]方法进行。它基于两个相互干扰的激光束对样品的兴奋效果。因此，样品的特点是动态衍射格子，可以分析 diffraction 信号的动能。最后，使用这种方法测量了薄膜沿线的热扩散值。热扩散测量的不确定性为~8%。设置的测量示意图视图，以及详细的刺激，可以参考 [26，27].总导热率使用以下公式计算：K = apcp
其中p是单晶密度，cp 估计在杜龙-佩蒂特限制内。
3.结果和讨论
3.1. 结构属性
Bi2Te3 和 SbzTe3 形成一个连续的固体解决方案。 Bi0.5Sb1.5Te3的螺纹由五层组成，它们垂直于六边形格子中的 z 轴，如图所示。1（a）。每个五重奏由五个简单的层组成，其中 atoms 通过共价和离子相互作用相互作用。五层由弱粘结的范德瓦尔斯力连接。与原始的Bi2Te3 相比，在 Bi 位置同时引入 Sb 原子的这种复杂状态会导致更高的介电电基常数，这对筛选离子杂质和高热电每形成 Bi0.5Sb1.5Te3 固体溶液 [28，29]至关重要。化学溶液方法或物理蒸汽沉积制造的 Bi2Te3材料的首选或定向是 （001） 和 （015） [30，31]。
使用 XRD 分析检查合成和膜预配给后被调查样品的质量。在图 1 （b） 中，使用 ICSD #617062模型改进 Bi0.5Sb1.5Te3粉末 XRD 外显性ntal 模式，确认合成后的锭是单相的，没有任何杂质。提供的带有EDS元素的SEM图像是选定区域的一个解体，用于抛光表面的铸生物.5Sb1.5Te3因戈特proved元素的名义浓度保持在合成材料中（图。1（c）。图1（d）显示基于Bi0.5Sb1.5Te3的基于生物.5Sb1.5Te3的基于无定形薄聚酰胺基材的XRD-拍板。
竖琴反射 XRD 模式表明被调查样品的多晶性。类似于参考。[32] （006） 和 （0015） 是 Bi0.5Sb1.5Te3基于磁铁溅射法在滴答声聚中基板上制造的主要峰值。这表明样品纹理[001]的高质量，即所有被调查的薄膜都沿基板平面定向，方向垂直于Bi0.5Sb1.5Te3晶格的z轴。基于 Bi0.5Sb1.5Te3的 XRD 反射属于初始阶段，表明由于工作数量少，获得标本的单相性质。
图2显示了具有代表性的Bi0.5Sb1.5Te3标本的薄膜表面二次发射图像。从图中2（a）可以看出。在被调查膜中观察到粒子大小的优良分布以及毛孔的缺失。晶体表面在图像中可见，放大程度较高。2（b）。放大倍率较高的图像也证实了材料在板状颗粒基板上的精细沉积和形成，这是他所研究的固体溶液的层结构的典型。Bi0.5Sb1.5Te3薄膜在无定形基材上用于最常见的粒子的估计平均粒径在 600 至 800 nm 之间，最大粒子的大小不超过3mu;m。
3.2. 运输属性
所有薄柔性聚酰胺基板上都准备了厚度为-晚上10点
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